Accelerating Chemical Simulation through Model Modification

Ing. Jana Pazúriková

Doctoral thesis

Abstract:

Počítačové modelovanie a simulácie pomáhajú výskumu v mnohých oblastiach vedy. Ponúkajú nový uhol pohľadu pre teórie a nové možnosti pre experimenty, čo využívajú predovšetkým prírodné vedy. V oblasti simulácií chemických procesov je nesmierne užitočnou výpočetnou metódou molekulová dynamika. V jej simuláciách sa častice pohybujú kvôli svojej potenciálnej a kinetickej energii. Charakter a vlastnosti častíc spolu s ich vzájomnými interakciami sa dajú popísať na rôznych úrovniach aproximácie, od kvantových modelov až po hrubozrnné. Dva aspekty zamedzujú ešte širšiemu používaniu simulácií molekulovej dynamiky: cena a presnosť modelov. Vysoké výpočetné nároky pramenia z potreby dlhých časových škál simulácií, tie sú spôsobené vlastnosťami fyzického sveta alebo požiadavkami na vedecké metódy. Problematická presnosť vychádza z nutnosti aproximovať. Okrem kvantového popisu sveta všetky ostatné modely nahrádzajú komplexné nelineárne správanie skalárom alebo empirickou funkciou, všetko za účelom simulovať rýchlejšie a teda dosahovať dlhšie simulačné časy a/alebo väčšie molekulárne systémy. Informatika môže prispieť k riešeniu týchto problémov, nakoľko sa dotýkajú vysoko náročných výpočtov, numerických metód, optimalizačných problémov a ďalších jej oblastí. V tejto dizertácii navrhujeme metodológiu pre riešenie náročných výpočtov. Mnoho z nich zdieľa základný koncept: vyhodnocovanie náročnej funkcie v cykle. Namiesto obvyklého zamerania sa na urýchlenie výpočtu samotnej funkcie sa sústredíme na cyklus. Vytvoríme model výpočtu, ktorý ho zdôrazňuje, a potom pozmeníme jeho vykonávanie tak, aby viedol k urýchleniu celej simulácie. Túto metodológiu sme aplikovali na tri problémy z oblasti chemických simulácií - dve sa týkajú dlhých časových škál a jedna presnosti modelu. Zmenili sme výpočet cyklu tak, že sme pridali novú úroveň paralelizácie, aproximovali sme funkciu pomocou výsledkov z predchádzajúcich iterácií alebo sme vynechali iterácie, ktoré neprispievali k riešeniu. V prvom probléme sme aplikovali schému výpočtu paralelného v čase, aby sme zvýšili škálovateľnosť simulácie molekulovej dynamiky. Pomocou nášho prototypu sme ako prví simulovali biomolekulárny systém paralelne v čase, ale pred produkčným nasadením je potrebné vyriešiť ešte niekoľko záležitostí. Uvádzame ich systematický prehľad a analýzu podporenú experimentami. V druhom probléme sme aproximovali výpočet strednej kvadratickej odchýlky medzi vysokým počtom molekulárnych štruktúr. Táto funkcia tvorí výpočetne náročnú časť metadynamiky, metódy, ktorá ``postrkuje'' simuláciu molekulovej dynamiky dopredu. Naša metóda podstatne redukuje počet volaní náročnej funkcie a tým znižuje náklady metadynamiky bez straty presnosti. V treťom probléme sme zjednodušili algoritmus pre parametrizáciu atomických nábojov, ktorá predstavuje optimalizačný problém. Pomocou systematickej analýzy sme zistili, že súčasné postupy sú zbytočne komplikované, ich vysoké množstvo iterácií nijak neprispievalo k riešeniu. Na základe výsledkov analýzy sme vyvinuli metódu, ktorá rieši daný optimalizačný problém len s nevyhnutnými nákladmi, pričom zachováva alebo prekonáva presnosť súčasných metód. Naša metodológia sústrediaca sa na cyklus vyhodnocovania pomohla urýchliť výpočty vo vybraných problémoch. Dosiahnuté výsledky tiež ukazujú, že aj zložité výpočetné problémy ako molekulová dynamika môžu s úspechom využiť odborné aplikovanie súčasných metód informatiky.

Abstract:

Computer modeling and simulations have supported research in almost all scientific areas. Especially for life sciences, they offer new insights for thinking and new possibilities for experimenting. One of the most powerful computational methods available in simulations regarding chemical processes is molecular dynamics. In this type of simulations, particles move due to their potential and kinetic energy. Several models differing in scale and the level of approximation describe those particles and their potential energy, ranging from quantum to coarse-grained models. Two main issues hamper the wider application of molecular dynamics simulations: cost and accuracy of models. High computational demands stem from the necessity of long simulation timescales due to the factors given either by the physical reality of our world or the requirements put on scientific methods. Except for quantum model of particles and interactions, all others approximate the reality rather coarsely. Complex nonlinear behavior is replaced by a scalar constant or an empirical function, all to simulate faster and therefore reach longer timescales and larger systems. Computer science can contribute to solving these issues as their sub problems often relate to high performance computing, numerical methods, optimization problems, and others. In this dissertation, we propose a methodology to deal with such demanding computations. A lot of them share a common concept: the evaluation of a computationally expensive function in a loop. The usual approaches aim to accelerate the function, but they are beginning to hit the limits. We, on the contrary, turn our attention to the loop. First, we build a model of the problem that emphasizes the iterative character of computation. Then we modify the execution of the loop in various ways that lead to the acceleration of the whole computation. We apply this methodology to three demanding computational problems from chemical simulations: two regarding the long timescales and one regarding the accuracy. We change the scheme of the loop to add another level of parallelization, we reduce the number of the function's evaluations by reusing calculations from previous iterations or we omit iterations that do not contribute to the result. In the first problem, we applied parallel-in-time computation scheme to increase the scalability of molecular dynamics simulation. Even though we successfully performed the first such simulation of a biomolecular system, many issues need to be addressed before routine use. We offer their rigorous analysis supported with experiments. In the second problem, we approximated the calculation of the mean square distance between many molecular structures, a demanding part of metadynamics. Metadynamics pushes the molecular dynamics simulation forward to quicken the occurrence of rare events. Our method manages to reduce its overhead significantly without a loss of accuracy. In the third problem, we simplified the algorithm for parametrization of atomic charges, basically an optimization problem. By systematic analysis, we found out that state-of-the-art approaches are needlessly complicated. We developed a method that reaches or surpasses their accuracy and runs faster. The achieved results demonstrate that the proposed methodology focusing on the iterative evaluation of bottleneck function can be successfully applied to difficult computational problems. The results also show that even mature computational problems like molecular dynamics simulations can benefit from a systematic application of the state-of-the-art computer science.

Keywords

modelovanie, simulácie, výpočetná chémia, aproximácie, optimalizácie, akcelerácie modelling, simulation, computational chemistry, approximation, optimization, acceleration

Language used: English

Date on which the thesis was submitted / produced: 12. 9. 2017

Thesis defence

• Date of defence: 9. 4. 2018
• Supervisor: prof. RNDr. Luděk Matyska, CSc.
• Reader: doc. RNDr. Karel Berka, Ph.D., Prof. Dr. Dieter Kranzlmüller

Masaryk University

Faculty of Informatics

Doctoral programme / field:
Informatics (4-years) / Informatics