Hybrid Nanomaterials based on Graphene and their Application in Electrochemistry

Bc. Anna STUCHLÁ

Master's thesis

Abstract:

Due to poor kinetics of oxygen reduction reaction (ORR) occurring in fuel cells, current research has focused to metal-free nitrogen-doped graphene catalysts that are environmentally friendly and cost-effective. The most promising nitrogen configurations contributing to enhanced catalytic activities are pyridinic, graphitic and pyrrolic nitrogen, however, their individual effects and controllable synthesis is hardly achieved. The aim of this work was to control the synthesis of nitrogen-doped graphene aerogels (GA-N) via cost-effective, facile and large-scale hydrothermal method to obtain various types of incorporated nitrogen. This was achieved by variable reaction conditions such as type of nitrogen precursor and ratio between GO and nitrogen precursor. All samples were characterized by spectroscopic and microscopic techniques and tested for electro-chemical behavior and ORR catalysis. The ORR activities in terms of electrochemical response, onset potential and current density have been compared with type of nitrogen configuration incorporated within the graphene lattice. According to the results obtained in this thesis, the highest electro-catalytic response toward ORR showed catalyst that was synthetized using ethylenediamine as nitrogen precursor. The sample revealed pyridinic and pyrrolic nitrogen configuration and exhibited enhanced catalytic activities toward ORR in alkaline, neutral and also acidic media.

Abstract:

Současný výzkum se kvůli pomalé rychlosti redukce kyslíku (ORR) v palivových článcích zaměřil na nekovové, dusíkem dopované grafenové katalyzátory, které jsou ekologické a levné. Nejvíce slibnými typy dusíku, které přispívají k vyšší katalytické aktivitě, jsou pyridinický, grafitický a pyrolický dusík, nicméně jejich individuální efekty a kontrolovatelná syntéza je těžce dosažitelná. Cílem této práce byla kontrolovatelná syntéza dusíkem dopovaných grafenových aerogelů (GA-N) za použití levné a snadné hydrotermální syntézy za účelem vytvořit různé typy zakomponovaných dusíků. To bylo provedeno změnami reakčních podmínek syntézy, jako je typ dusíkového prekurzoru a poměr mezi grafenovým a dusíkovým prekurzorem. Všechny připravené vzorky byly charakterizovány spektroskopickými a mikroskopickými technikami a testována byla jejich elektro-chemická odezva a katalýza ORR. Katalytická aktivita ORR, konkrétně elektrochemické odezvy, onset potenciály a proudové hustoty byly porovnány s typy dusíku zabudované v grafenové mřížce. Dle výsledků dosažených v této práci, nejvyšší elektro-katalytickou odezvu pro ORR ukázal katalyzátor připraven za použití ethylenediaminu jako dusíkového prekurzoru. Tento vzorek obsahoval pyridinický a pyrolický typ dusíku a projevil posílenou katalytickou aktivitu pro ORR v alkalickém, neutrálním i kyselém prostředí.

Keywords

Reakce redukce kyslíku, elektro-katalýza, grafen, grafen oxid, dopování dusíkem, aerogely

Language used: English

Date on which the thesis was submitted / produced: 3. 5. 2018

Thesis defence

• Supervisor: Ing. Veronika Urbanová, Ph.D.

PALACKÝ UNIVERSITY OLOMOUC

Faculty of Science

Master programme / field:
Chemistry / Material Chemistry