Adsorpce a difuze krátkých uhlovodíku a oxidu uhličitého v břidlicové organické hmotě: náhled molekulárních simulací

Mgr. Eliška REZLEROVÁ

Doctoral thesis

Adsorption and Diffusion of Short Hydrocarbons and Carbon Dioxide in Shale Organic Matter: Insights from Molecular Simulations

Abstract:

Tato disertační práce se zabývá adsorpcí a difuzí břidlicového plynu a oxidu uhličitého v břidlicových horninách. Břidlicový plyn se skládá převážně z methanu, ale obsahuje také jiné krátké uhlovodíky, jako jsou ethan a propan, a je těžen z břidlicových hornin hydraulickým štěpením. Oxid uhličitý je skleníkový plyn používaný k zvýšení výtěžku při těžbě břidlicového plynu a může být v břidlicových formacích ukládán. Porozumění molekulárnímu chování kapalin uzavřených v břidlicových horninách je klíčové pro nalezení způsobů, jak použít technologie těžby břidlicového plynu se sníženým dopadem na životní prostředí. První část práce popisuje břidlicové formace a technologie těžby břidlicového plynu a poskytuje motivaci pro využití molekulárních simulací ke studiu chování břidlicového plynu a oxidu uhličitého v porézních břidlicových horninách. Druhá část popisuje použité modely a metodologii. Shrnuje použité modely spolu s postupy vytváření modelových porézních struktur, Monte Carlo simulace použité k modelování adsorpčního chování, rovnovážné simulace metodou molekulární dynamiky ke studiu samo-difuzivity a nerovnovážné simulace metodou molekulární dynamiky ke zkoumání transportní difuzivity. Třetí část představuje a diskutuje výsledky simulací. Použity byly dva typy systémů s duální porozitou: (i) mikroporézní kerogenové struktury s cylindrickým mezopórem a (ii) mikroporézní organické struktury se štěrbinovým mezopórem. Systémy byly studovány při teplotách a tlacích odpovídajících podmínkám uloženého břidlicového plynu. Výsledky simulací zahrnují adsorpční izotermy, samo-, kolektivní a transportní difuzní koeficienty spolu s doplňujícími mikroskopickými informacemi, které poskytují hlubší molekulární vhled do chování uzavřených kapalin v mikro- a mezopórech břidlicových hornin. Poslední část poskytuje závěry se stručným shrnutím hlavních výsledků disertace.

Abstract:

This dissertation deals with the adsorption and diffusion of shale gas and carbon dioxide in shale rocks. Shale gas is predominantly methane but it also contains other short hydrocarbons such as ethane and propane and it is extracted from the shale rocks using hydraulic fracturing. Carbon dioxide is a greenhouse gas used to enhance shale gas extraction and it can be sequestered in shale formations. Understanding the molecular behaviour of confined fluids in the shale rocks is crucial to find ways to deploy shale-gas technologies with reduced environmental impact. The first part outlines aspects of shale-gas formations and technologies, and it provides motivations for use of molecular-level simulations to study the behaviour of shale gas and carbon dioxide in shale-rock pores. The second part describes the models and methodology employed. It summarises models used along with approaches to generate model porous structures, Monte Carlo simulations to model the adsorption behaviour, equilibrium molecular dynamics simulations to study the self-diffusivity, and non-equilibrium molecular dynamics simulations to investigate the transport diffusivity. The third part presents and discusses the simulation results. Two types of dual-porosity systems were considered: (i) microporous kerogen structures with a cylindrical mesopore and (ii) microporous organic matter structures with a slit mesopore. The systems were studied under different temperatures and pressures corresponding to shale-gas reservoir conditions. The simulation results include adsorption isotherms, self-, collective, and transport diffusion coefficients along with microscopic information that provides further molecular-level insights into the behaviour of confined fluids in shale-rock micropores and mesopores. The last part provides the conclusions with a short summary of the main findings of the dissertation.

Keywords

adsorpce, ukládání oxidu uhličitého, difuze tekutin, grandkanonické Monte Carlo, molekulární dynamika, těžba břidlicového plynu

Language used: English

Date on which the thesis was submitted / produced: 31. 3. 2023

Accessible from:: 31. 12. 2999

Thesis defence

• Supervisor: prof. Ing. Martin Lísal, DSc., prof. Ing. Martin Lísal, DSc.

JAN EVANGELISTA PURKYNĚ UNIVERSITY IN ÚSTÍ NAD LABEM

Faculty of Science

Doctoral programme / field:
Physics / Computer Methods in Science and Technology