Optical response of low-dimensional structures

Mgr. Petr Klenovský, Ph.D.

Doctoral thesis

Abstract:

Tato práce se zaměřuje na teoretické a experimentální studium kvantových teček (QD) s prostorově nepřímým přechodem mezi elektrony a děrami. Zkoumali jsme tečky vytvořené ve dvou materiálových systémech, a to (i) InAs/GaAs tečky překryté GaAsSb vrstvou a (ii) SiGe/Si tečky. Vypočítali jsme elektronovou a excitonovou strukturu těchto systémů. Elektronovou strukturu jsme počítali pomocí metody obálkových funkcí založenou na osmipásové k.p teorii, excitonovou pak pomocí metody konfigurační interakce. Tyto systémy byly experimentálně studovány pomocí fotoluminiscenční spektroskopie. Kvantové tečky InAs překryté vrstvou GaAsSb vykazují přechod od prvního (typ I) k druhému typu (typ II) kvantového uvěznění, tedy od stavu s děrami lokalizovanými v objemu tečky ke stavu, kdy se díry nachází ve vrstvě GaAsSb. Je známo, že tento přechod je spojený s velkým červeným posuvem emise z teček. Studovali jsme proto přechod od typu I k typu II a s tím spojený červený posuv teoreticky a poskytli jeho vysvětlení. Dále jsme zjistili, že poloha děrové vlnové funkce v QD typu II závisí na homogenitě rozložení Sb ve vrstvě, velikosti a aspektu tečky. Piezoelektrické pole způsobuje, že se děrová vlnová funkce skládá ze dvou laloků bez ohledu na to, jestli se nachází nad tečkou nebo u její základny. Laloky jsou orientované podél krystalografické osy [110] v případě, že se díra nachází u paty tečky, nebo podél osy [1-10], jestliže je nad ní. Pro ověření tohoto výsledku jsme navrhli dva experimenty umožňující určit vertikální pozici díry u skutečných teček. Vlnová funkce děr v QD typu II připomíná molekulární vlnovou funkci a kvantové tečky InAs překryté GaAsSb by mohly být v budoucnu použity jako kvantové brány. Spočítali jsme také některé vlastnosti těchto molekul. Nakonec uvádíme alternativní vysvětlení experimentálně pozorovaného modrého posuvu fotoluminiscence kvantových teček InAs překrytých GaAsSb v závislosti na intenzitě čerpání, založenou na do modra posunuté emisi biexcitonů. Poměrně velký modrý posuv biexcitonové emise se zdá být obecnou vlastností systémů s elektron-děrovým přechodem druhého typu. Tuto hypotézu jsme se pokusili testovat měřením závislosti intenzity fotoluminiscence kvantových teček SiGe deponovaných na prepaternovaných substrátech Si(001) na intenzitě čerpání, která podle dostupných literárních zdrojů vykazuje podobný modrý posuv. Důkladnou analýzou spekter založenou na fitování Gaussovými-Lorentzovými profily jsme došli k závěru, že spíše než k modrému posuvu celého spektra dochází s rostoucí intenzitou ke vzniku dalších pásů, jejichž závislost oscilátorové síly na čerpání je superlineární, téměř kvadratická. S pomocí výpočtů excitonové struktury těchto teček jsme zjistili, že tyto pásy odpovídají emisi biexcitonů, spektrálně silně posunutých k větším energiím vůči emisi jednotlivých excitonů. Jedná se zřejmě o první pozorování emise vícečásticových komplexů v tečkách SiGe/Si.

Abstract:

This thesis deals with theoretical and experimental investigations of type-II quantum dots (QDs). We have studied dots fabricated from two material systems, (i) InAs/GaAs QDs capped by GaAsSb layer, and (ii) SiGe/Si QDs. We have calculated the electronic and excitonic structure of these systems. For the former we have used the envelope function approach based on 8-band k.p theory, the latter has been done using the configuration interaction method. These QDs were experimentally investigated by the photoluminescence spectroscopy. %For experimental investigation of these QDs we have used the photoluminescence spectroscopy. The InAs QDs capped by GaAsSb exhibit, with increasing Sb content, a type-I to type-II transition, i.e.,~transition from a state when holes are confined in the dot volume to a state where they are located in the ternary layer. This transition is known to be associated with a large redshift of the emission from the dots. We have studied the type-I to type-II transition for these dots, simulated the redshift of emission and explained its origin. Furthermore, we have found that the position of the hole wavefunction depends on the degree of uniformity of Sb distribution in the layer, on the size and aspect ratio of the QD. In either case, if the hole wavefunction is located close to the base of the QD or above it, it is composed of two segments due to the effect of piezoelectric potential. These segments are oriented along [110] and [1-10] crystallographic directions if the hole is close to the base of the dot and above it, respectively. In order to confirm our findings, we have proposed two experiments that might elucidate the vertical position of the holes in real structures. Furthermore, the hole wavefunction was found to form quantum-molecule-like states in type-II GaAsSb capped InAs QDs that might be used as a quantum gate device. We have also calculated some of the properties of these quantum molecules. Finally, we have provided an alternative explanation of the experimentally observed blueshift of the photoluminescence spectra of GaAsSb capped InAs QDs based on the strongly blueshifted emission of biexcitons. The fairly large blueshift of the emission of biexcitons seems to be, in our understanding, an intrinsic property of type-II structures. We have further tried to test this hypothesis by measurements of the excitation power dependence of the photoluminescence spectra of SiGe QDs grown on prepatterned Si(001) substrates, a different type-II system exhibiting a similar blueshift with pumping. By a thorough analysis of the spectra by fitting them with Gauss-Lorentz profiles, we arrived at a conclusion that rather than a blueshift of the whole spectra, additional bands appear at their high energy ends as the excitation intensity increases. These new bands exhibit a superlinear, almost quadratic, dependence of their oscillator strength on pumping intensity. Our calculations of the excitonic structure we have performed for this system suggest that these bands correspond to the recombination of strongly blueshifted biexcitons. We belive that this is the first observation of the recombination of multi-excitonic states in SiGe/Si QDs.

Keywords

quantum dots, III-V semiconductors, SiGe, photoluminescence, electronic and excitonic structure, kvantové tečky, polovodiče III-V, fotoluminiscence, elektronová a excitonová struktura

Language used: English

Date on which the thesis was submitted / produced: 30. 5. 2013

Thesis defence

• Date of defence: 2. 10. 2013
• Supervisor: prof. RNDr. Josef Humlíček, CSc.
• Reader: doc. RNDr. Martin Moško, CSc., Ing. Jiří Oswald, CSc.

Masaryk University

Faculty of Science

Doctoral programme / field:
Physics (4-years) / Condensed Matter Physics