Možnosti termické analýzy při přípravě a charakterizaci adsorbentů na bázi povrchově oxidovaných uhlíkatých materiálů

Mgr. Gabriela HOTOVÁ

Doctoral thesis

Possibilities of thermal analysis in preparation and characterization of adsorbents based on surface oxidized carbonaceous materials

Abstract:

This work is based on the usage of thermal analysis for the preparation and characterization of activated/oxidized carbonaceous materials. The prevailing used technique was thermoanalytical technique (especially thermogravimetry) coupled with the mass spectrometry. The thermogravimetry was also used for the kinetic study of the carbon oxidation in order to determine the optimal parameters for the preparation of highly surface oxidized carbonaceous sample. Some other complementary techniques such as elemental analysis, Boehm titration, immersion calorimetry, adsorption of water vapour, FTIR, gas adsorption (N2 and CO2), SEM, and TPD were used and discussed. The obtained results can be summarized as the answers to the following five questions: 1. Can the TG-MS be used for the quantitative analysis of evolved gases? Yes, the quantitative TG-MS approach was developed and verified for the analysis of evolved gases which are composed from C, H and O. 2. Is it possible to characterize the carbon surface by thermal analysis? Yes, with the use of the developed quantitative TG-MS analysis it is possible to characterize the surface oxidation degree of the activated carbonaceous samples. 3. Can the thermal analysis be helpful for the evaluation of changes in the surface chemistry of carbonaceous samples after the activation/oxidation treatment? Yes, by the application of the quantitative TG-MS fundamentals on the evaluation of TPD-MS signals it is possible to characterize the oxygen functional groups on the carbon surface, even for the carbon pyrolysed at low temperatures (distinguishing of the carbonization process from the surface functionalities decomposition). 4. Is it possible to predict the optimized conditions for preparation of highly surface oxidized carbonaceous materials by thermal analysis? Yes, the thermoanalytical kinetic study of oxidation of carbonaceous materials allows to predict the optimal conditions for the obtaining the maximal oxygen chemisorption on its surface without burn off. 5. How can the pyrolysis temperature and thermal oxidation affect the adsorption properties of carbonaceous materials? The higher pyrolysis temperature caused the increase in the adsorption capacity of carbon cryogels for Pb2+ ions and methylene blue. On the other hand, the increasing temperature for the partial oxidation causes increase in adsorption capacity of carbon cryogels for Pb2+ ions, but does not affect the adsorption of methylene blue.

Abstract:

Tato práce je založena na využití termické analýzy pro přípravu a charakterizaci aktivovaných/oxidovaných uhlíkatých materiálů. Převládající používanou termoanalytickou technikou byla zejména termogravimetrie spojená s hmotnostní spektrometrií. Termogravimetrie byla také použita pro kinetické studium oxidace uhlíku za účelem zjištění optimálních podmínek pro přípravu povrchově oxidovaného uhlíkatého vzorku. Dále byly použity doplňkové techniky jako je elementární analýza, Boehmova titrace, imerzní kalorimetrie, adsorpce vodní páry, FTIR, adsorpce plynů (N2 a CO2), SEM a TPD. Získané výsledky lze shrnout jako odpovědi na následujících pět otázek: 1. Může být TG-MS použita pro kvantitativní analýzu uvolněných plynů? Ano, kvantitativní TG-MS metoda byla vyvinuta a ověřena pro analýzu uvolněných plynných produktů, které jsou složeny z C, H a O. 2. Je možné charakterizovat povrch uhlíku pomocí termické analýzy? Ano, prostřednictvím vyvinuté kvantitativní TG-MS metody je možné charakterizovat míru povrchové oxidace aktivovaných/oxidovaných uhlíkatých materiálů. 3. Může být termická analýza užitečná pro vyhodnocování změn uskutečněných na povrchu uhlíkatého materiálu po jeho aktivaci/oxidaci? Ano, aplikací principů TG-MS metody při vyhodnocování TPD-MS signálů je možné charakterizovat kyslíkaté funkční skupiny na povrchu uhlíkatého materiálu, a to dokonce i u materiálu, který byl pyrolyzován při nízké teplotě (rozlišení karbonizace a rozkladu kyslíkatých funkčních skupin). 4. Je možné pomocí termické analýzy předpovědět optimální parametry pro přípravu povrchově oxidovaných uhlíkatých materiálů? Ano, termoanalytické studium kinetiky oxidace uhlíkatých materiálů umožňuje předpovědět optimální podmínky pro zisk maximální chemisorpce kyslíku na jeho povrchu bez shoření. 5. Jak může teplota pyrolýzy a termická oxidace ovlivnit adsorpční vlastnosti uhlíkatých materiálů? Vyšší teplota pyrolýzy způsobila zvýšení adsorpční kapacity uhlíkatých kryogelů pro Pb2+ ionty a methylenovou modř. Na druhou stranu, rostoucí teplota parciální oxidace způsobila nárůst adsorpční kapacity uhlíkatých kryogelů pro Pb2+ ionty, ale neovlivnila adsorpci methylenové modři.

Keywords

termická analýzy, kvantitativní analýza, uhlíkaté kryogely, oxidace, povrchová chemie

Language used: English

Date on which the thesis was submitted / produced: 27. 6. 2018

Thesis defence

• Date of defence: 22. 8. 2018
• Supervisor: doc. RNDr. Václav Slovák, Ph.D.

University of Ostrava

Faculty of Science

Doctoral programme / field:
Analytical Chemistry / Analytická chemie heterogenních systémů