Zhodnocení vlastností core@shell CuMgAl podvojných vrstevnatých hydroxidů a jejich potenciálu pro Guerbet reakci

Bc. Ondřej Horký

Diplomová práce

The evaluation of properties of core@shell CuMgAl of layered double hydroxides and their potential for Guerbet reaction

Abstract:

Diplomová práce je soustředěna na takzvané core shell (jádro skořápka) systémy - pevné materiály používané nejen v oblasti heterogenní katalýzy. Do detailu jsou studovány materiály založené na core shell SiO2 CuMgAl LDH (podvojné vrstevnaté hydroxidy) s různými molárními poměry Cu/Mg v rozmezí od 0,05 do 0,50. Molární poměr (Cu+Mg)/Si zůstává udržován konstantní na hodnotě 2. Původní core shell SiO2 CuMgAl LDH materiály jsou upraveny ponořením do 0,25 M roztoku NaOH za účelem rozpuštění SiO2 jádra, čímž jsou připraveny CuMgAl LDH materiály strukturně podobné dutým skořápkám (hollow shell). U takto připravených core shell SiO2 CuMgAl a hollow shell CuMgAl LDH materiálů byly studovány jejich strukturní vlastnosti (XRD), jejich morfologie (SEM, TEM) a jejich povrchové vlastnosti (N2 adsorpce). Nakonec byly materiály kalcinovány při teplotě 450 °C po dobu 4 hodin, což vedlo k vytvoření CuMgAl směsných oxidů, které byly použity ke katalýze Guerbetovy reakce s ethanolem. Směsné oxidy byly navíc charakterizovány pomocí TPD ke zjištění jejich acidobazických vlastností a pomocí TPR ke zjištění vlastností redoxních. Materiály na bázi core shell a hollow shell jsou popsány v úvodu. Do detailů je diskutována jejich příprava a možnosti využití. Hlavní důraz diplomové práce je kladen na průběh odstraňování jádra z core shell materiálu, což vede k úspěšné přípravě hollow shell materiálů (tzv. dutých skořápek). Diskuse je také vedena k možnostem charakterizace takovýchto materiálů, stejně jako k jejich katalytickému využití v Guerbetově reakci ethanol. Tato práce se zaměřuje na (i) určení, zda je možné připravit materiály typu core shell z CuMgAl podvojných vrstevnatých hydroxidů nanesených kolmo na jádru z neporézní siliky, (ii) zjištění, jestli je možné SiO2 jádro odstranit bez porušení tzv. skořápky (iii) zhodnocení výhod CuMgAl hollow shell LDH materiálů (LDH dutých skořápek) v porovnání s klasickými CuMgAl LDH materiály, a (iv) zhodnocení potenciálu CuMgAl směsných oxidů připravených tepelnou úpravou CuMgAl hollow shell LDH pro Guerbetovu reakci.

Abstract:

Diploma thesis is focused on so-called core-shell systems, solid-state materials used in heterogenous catalysis. In detail, core-shell SiO2 CuMgAl LDH (layered double hydroxide) based materials are studied. The materials are synthesized with various Cu/Mg molar ratio (0.05-0.50) while keeping (Cu+Mg)/Al molar ratio at a constant value of 2. Original core shell materials are treated in 0.25 M NaOH solution to partially dissolve SiO2 core (synthesis of hollow shell CuMgAl LDH materials). Prepared core shell SiO2 CuMgAl LHD and hollow shell CuMgAl LHD materials have been characterized with respect to their structural properties (XRD), morphology (SEM, TEM), composition (EDX) and textural properties (N2 adsorption). Finally, hollow shell materials are calcined at 450 °C for 4 hours resulting in the formation of CuMgAl mixed oxides used as catalysts in Guerbet reaction with ethanol. CuMgAl mixed oxides are additionally characterized for acid-base properties (TPD) and redox properties (TPR). Core shell and hollow shell materials are described in the introduction. In detail, their preparation and utilization are discussed. The main attention is focused on the process of removing the core from the core-shell material to obtain hollow shell materials. There, possibilities of their characterization are also discussed. Catalytic behavior of mixed oxides prepared from hollow shell CuMgAl LHD materials in Guerbet reaction with ethanol is also considered. The aim of this work is (i) to determine whether or not it is possible to prepare core shell materials with CuMgAl layered double hydroxides perpendicularly onto a nonporous silica core, (ii) to find if it is possible to remove silica core and leave the shell intact, (iii) to evaluate the benefits of hollow shell CuMgAl LDHs in contrast to classical CuMgAl LDHs, and (iv) to evaluate the potential of CuMgAl mixed oxides obtained by thermal treatment of hollow shell CuMgAl LDHs for Guerbet reaction.

Keywords

core-shell, duté skořápky, XRD, SEM, TEM, EDX, N2 adsorpce, TPD, TPR, CuMgAl hydrotalcity, CuMgAl směsné oxidy, Guerbetova reakce s ethanolem, katalýza

Jazyk práce: angličtina

Datum vytvoření / odevzdání či podání práce: 6. 5. 2022

Zveřejnit od: 31. 12. 2999

Obhajoba závěrečné práce

• Vedoucí: prof. Ing. Libor Čapek, Ph.D.

Univerzita Pardubice

Fakulta chemicko-technologická

Magisterský studijní program / obor:
Fyzikální chemie / Fyzikální chemie