Studium vlastností biodegradabilních materiálů na bázi polyesteru

Ing. Petr STLOUKAL

Disertační práce

Study of properties of biodegradable polymeric materials based on polyester

Abstract:

The present state of art of biodegradable polymeric materials, especially with emphasis on the biodegradable polyesters, is widely described in the theoretical part. Considerable attention is devoted to the detailed analysis of the mechanisms of biodegradation process consisting of several phases, where depolymerization is the most frequently the rate limiting step in the whole process. During this process macromolecular chains are cleaved into smaller fragments, which can be subsequently mineralized by microorganisms. As it was shown, the depolymerization does not occur only due to the biological activity of microorganisms, but is also often initialized or accelerated by abiotic factors. Besides, environmental conditions and material properties having substantial influence on the rate of biodegradation and susceptibility to it were also described. The theoretical part further deals with the utilization of biodegradable polymers in controlled release system for bioactive substances. Attention is mainly focused on the possibility of preparation of micro and submicro particles with active substance incorporated into a polymer matrix and mechanisms of its release. The practical work is divided into two thematic blocks. In the first one some aspects of biotic degradation of two representatives of biodegradable polyesters, polylactic acid, aliphatic and aromatic-aliphatic copolymer poly (butylene adipate-co-terephthalate) were studied and in the second one the possibility of their use as matrix for controlled release of bioactive substance was investigated. In the first part, the primary focus was the investigation of the effect of photo-oxidation on the intramolecular changes in the polyester and their subsequent impact on the biodegradation in the compost environment. It was found, that while in copolyesters the irradiation led to polymeric chain crosslinking, in polylactide chain scissions prevailed. However, these changes did not have a significant effect on the rate of biodegradation and final mineralization. Subsequently, the influence of the molecular weight and form of the PLA sample on rate and course of biodegradation was studied in more details. It was shown, rate of biodegradation decreased and initial retardation was discernible with increasing molecular weight. These phenomena are then more pronounced in samples with smaller active surface area. The main theme of the second part was the preparation of systems for the controlled release of bioactive substances based on microparticles made from low molecular weight polylactic acid. Based on the obtained findings, three series of particle varying in their size and with various initial amounts of the active agent herbicide metazachlor were prepared. The release studies subsequently showed that it is possible to reach the desired rate of release by the selection of the particles with certain sizes and loading.

Abstract:

Současný stav problematiky biodegradabilních polymerních materiálů se zvláštním zřetelem na biodegradabilní polyestery je široce popsán v rámci teoretické části. Značná pozornost je věnována detailnímu rozboru procesu biodegradace skládající se z několika fází, kdy ve většině případů bývá řídícím krokem proces depolymerizace. Během tohoto procesu dochází ke štěpení makromolekulárních řetězců na menší fragmenty, které jsou poté mineralizovány uvnitř mikrorganismů. Jak se ukázalo, samotná depolymerizace nemusí probíhat pouze vlivem biologické aktivity mikroorganismů, ale bývá také často iniciována nebo urychlena působením abiotických faktorů jako je například světelná energie. Velký vliv na rychlost biodegradace a náchylnost k ní mají, vedle environmentálních podmínek, samozřejmě také vlastnosti materiálu, které jsou v práci popsány. Rešeršní část se dále zabývá využitím biodegradabilních polymerů pro kontrolované uvolňování bioaktivních látek. Pozornost je zaměřena na možnosti přípravy částic mikro a submikro rozměrů se začleněním aktivní látky do polymerní matrice a následnými způsoby jejího uvolňování. Samotná práce je pak rozdělena do dvou tematických bloků, kdy v prvním z nich byly studovány některé aspekty biologické rozložitelnost dvou zástupců biodegradovatelných polyesterů, alifatické kyseliny polymléčné a aromaticko-alifatického kopolymeru poly(butylen adipát-co-tereftalát) a v druhém pak možnosti jejich využití jako matrice pro kontrolované uvolňování bioaktivních látek. Prvořadá pozornost byla v první části zaměřena na sledování vlivu světelného záření na intramolekulární změny v daných polymerech a jejich následný vliv na biodegradaci v prostředí kompostu. Bylo zjištěno, že zatímco v případě kopolyesterů dochází k síťování polymerních řetězců, u PLA naopak k jejich štěpení. Nicméně tyto změny neměly významný vliv na samotnou rychlost biodegradace. Následně byl podrobněji studován vliv molekulární hmotnosti a formy vzorku PLA na rychlost a průběh biodegradace. Ukázalo se, že s nárůstem molekulové hmotnosti klesá nejen rychlost biodegradace, ale dochází i k určitému zdržení na jejím počátku. Tyto jevy se pak více projevují u vzorků s menším aktivním povrchem. Stěžejním tématem druhé části byla příprava systému pro kontrolované uvolňování bioaktivní látky založeného na mikročásticích vyrobených z nízkomolekulární kyseliny polymléčné. Na základě získaných poznatků bylo připraveno několik sérií částic lišící se svou velikostí a obsahem enkapsulované látky, kterou byl zvolen herbicid metazachlór. Uvolňovací studie poté ukázaly, že je možné volbou částic s určitou velikostí a plněním dosáhnout požadované rychlosti uvolňování.

Keywords

Biodegradabilní polymery, polyestery, biodegradace, faktory ovlivňující biodegradaci, mikročástice, kontrolované uvolňování.

Jazyk práce: angličtina

Datum vytvoření / odevzdání či podání práce: 26. 8. 2013

Zveřejnit od: 26. 8. 2013

Obhajoba závěrečné práce

• Obhajoba proběhla 14. 10. 2013
• Vedoucí: doc. Mgr. Marek Koutný, Ph.D.

Univerzita Tomáše Bati ve Zlíně

Fakulta technologická

Doktorský studijní program / obor:
Chemie a technologie materiálů / Technologie makromolekulárních látek