Vývoj polymerních systémů vhodných pro zpracování pomocí pokročilých technologií 3D tisku a elektrostatického zvlákňování

Ing. Lenka Vítková

Doctoral thesis

Development of polymer systems suitable for processing via advanced technologies of 3D printing and electrospinning

Abstract:

Tato disertační práce se zabývá fyzikálními aspekty zpracování materiálů na bázi biopolymerů pomocí 3D tisku a elektrostatického zvlákňování, především pak vlivem materiálových vlastností na tyto výrobní procesy. Zvláštní pozornost je věnována tvorbě hydrogelů na bázi biopolymerů pomocí různých metod síťování. Tyto hydrogely mohou dále sloužit jako podklad pro nanovlákenné struktury a být použity jako pokročilé biokompatibilní materiály v biomedicínských aplikacích. Práce popisuje tvorbu hydrogelů z přírodních polymerů pomocí dynamických polymerních sítí. Hydrogely představují výhodný typ materiálů díky své vnitřní podobnosti s extracelulárním prostředím živočišných buňek. Síťování bylo dosaženo pomocí dynamických kovalentních vazeb, nebo s využitím spontánního vzniku vnitřní podpůrné struktury nanodestiček díky jejich elektrostatickému odpuzování. Optimálního chování pro 3D tisk bylo dosaženo pro několik různých materiálů, které vykazují snížení viskozity se zvyšujícím se smykovým namáháním a poměrně rychlý návrat do původních hodnot viskozity po ukončení smykového namáhání. Z hlediska elektrostatického zvlákňování polymerních roztoků byly diskutovány vnitřní a vnější faktory ve vztahu k výrobnímu procesu se zvláštním zřetelem na materiálové parametry a jejich návaznost na další aspekty jak procesu, tak podoby získaných vláken. Kromě jednosložkového elektrostatické zvlákňování proběhly experimenty i s koaxiálním zvlákňováním, kdy se navíc projevily jevy na fázovém rozhraní roztoků. Význam disertační práce přesahuje jednotlivé technologie 3D tisku a elektrostatického zvlákňování, a spočívá především v možnosti jejich kombinace pro vytváření struktur vhodných pro biologické aplikace, včetně tkáňového inženýrství. Přesné makroskopické struktury získané 3D tiskem hydrogelů s nanotopologickými prvky nanovláken vzniklých elektrostatickým zvlákňováním mohou být vytvořeny např. jako 3D tištěné struktury pokryté nanovlákny, vrstvených 3D tištěných/nanovlákenných sendvičových struktur a nanovlákny vyztužených materiálů pro 3D tisk, z nichž každá slibuje různé výhody pro biomedicínské aplikace ve srovnání s komerčně dostupnými materiály. Výsledky disertační práce z pohledu výroby hydrogelů a nanovláken mohou najít uplatnění v oblasti pokročilých výrobních technologií se zaměřením na biopolymery. Materiály vyvinuté v rámci této disertační práce mohou díky svým unikátním fyzikálním vlastnostem rozšířit využití 3D tisku a elektrostatického zvlákňování nejen pro tkáňové inženýrství, pro které byly tyto materiály původně zamýšleny.

Abstract:

This doctoral dissertation explores the essential physical aspects influencing biopolymers fabrication by 3D printing and electrospinning. The study investigates several polymer system characteristics, and their influence on the respective processes. The focus is directed towards formulation of hydrogel structures via various cross-linking methods, which can eventually be decorated with nanofibrous structures and serve as advanced biocompatible materials in biomedical applications. The work details the enhancement of natural polymers' hydrogel formation using dynamic polymer networks of two kinds - dynamic covalent linkages, and electrostatically driven reinforcement with nanoplatelets. The hydrogels were chosen due to their inherent resemblance to extracellular matrix of a natural tissue. The optimal behavior for 3D printing inks, displaying shear-thinning behavior and swift recovery post shear stress, was achieved for several materials compositions. In terms of polymer solutions electrospinning, the complex interplay of intrinsic and extrinsic factors was discussed in a relation to the process and its outcomes. The experimental investigation focused on materials parameters and their linking to other electrospinning parameters, as well as the resulting fibres' morphology. Apart from single-solution electrospinning, coaxial electrspinning was explored. In that case, interfacial phenomena had to be considered as well. Significantly, the dissertation lays the groundwork for combining nanotopological features of electrospun fibrous mats and precise macroscopic structures from 3D printed hydrogels. The results presented in the thesis can be utilized in fabrication of advanced structures eg. in the form of nanofibres decorated 3D printed structures, layered 3D printed-electrospun sandwich structures, and nanofibre-reinforced 3D printing inks, each promising distinct benefits for biomedical applications. In conclusion, the dissertation provides a thorough exploration of physical factors affecting biopolymers' manufacturing via advanced manufacturing technologies, establishing a substantial base for future advancements in manufacturing of biopolymer based materials.

Keywords

aditivní výroba, biopolymery, hyaluronan, hydrogely, 3D biotisk, elektrostatické zvlákňování

Language used: Czech

Date on which the thesis was submitted / produced: 29. 6. 2023

Thesis defence

• Supervisor: prof. Mgr. Aleš Mráček, Ph.D.

Tomas Bata University in Zlín

Faculty of Technology

Doctoral programme / field:
Chemistry and Materials Technology / Technology of Macromolecular Compounds