Studium vlivu složení polovodičových kvantových teček na jejich elektronovou strukturu

Bc. Petr Steindl

Master's thesis

Investigation of the influence of the chemical composition of semiconductor quantum dots on their electronic structure

Abstract:

Tato práce se zaměřuje na experimentální a teoretické studium kvantových teček (QDs) připravených z III-V polovodičů epitaxí z organokovových sloučenin. Pro studium byly vybrány tři systémy materiálů: (i) napětím laděné InGaAs QDs, (ii) InAs QDs překryté GaAsSb vrstvou a (iii) InGaAsSb QDs na GaP substrátu s 5 ML GaAs mezivrstvou. Elektronová stuktura těchto systémů byla počítána pomocí aproximace obálkových funkcí založené na 8-pásové k.p teorii, multičásticové korekce byly zohledněny metodou konfigurační interakce (CI). U systémů (ii) a (iii) byla elektronová struktura navíc studována pomocí fotoluminiscenční (PL) spektroskopie. Pro QDs vyrobené z III-V polovodičů bylo zjištěno, že nelineární členy piezoelektrického jevu dominují nad lineárními. Přestože energii lokalizovaných stavů započtení těchto členů ovlivňuje jen minimálně, pro tečky externě laděné aplikovaným anizotropním napětím byly již dříve prokázány dramatické změny elektrického dipólového momentu, které mohou být popsány pouze prvky druhého řádu piezoelektrického tenzoru. Provedli jsme tuto analýzu a naše výpočty ukazují, že dominantní roli na změnu dipólu hrají předpětí způsobené připevněním vzorku na stolek s piezo-pohonem a výška teček. Z toho důvodu jsme vyvinuli analytické modely pro odhadnutí změn dipólu jako funkce výšky teček a/nebo předpětí poskytující experimentátorům vodítko k naladění dipólu. Pomocí intenzitně a polarizačně rozlišené PL spektroskopie byla studována excitonová struktura InAs QDs, které díky tlusté krycí GaAsSb vrstvě mají uvěznění typu-II, s velkým modrým posuvem. Srovnáním PL spekter s vícečásticovými výpočty byly identifikovány přechody neutrálního excitonu, biexcitonu a negativního trionu. Modrý posuv těchto přechodů byl srovnán s výpočty pomocí CI se self-konzistentním cyklem, které poskytují uspokojivou shodu. Na závěr studujeme systémy InGaAsSb/GaAs/GaP QD, které byly navrženy pro tzv. “QD flash” paměťové jednotky. Ze studia InGaAs QDs je dobře známo, že přidání Sb do struktury často vede k uvěznění typu-II a ke zvýšení délky rekombinace. Proto jsme zkoumali vliv Sb na tento systém, tj. na excitonovou strukturu a uspořádání pásů v reálném i reciprokém prostoru InGaAsSb/GaAs/GaP QD pomocí PL spektroskopie s podporou vícečásticových výpočtů.

Abstract:

This thesis deals with experimental and theoretical investigations of quantum dots (QDs) fabricated from III-V semiconductors by metalorganic vapour phase epitaxy. Three material systems are considered,i.e., (i) stress tuned InGaAs QDs, (ii) InAs QDs capped by GaAsSb layer, and (iii) InGaAsSb QDs on GaP substrate with GaAs interlayer. The electronic structure of the systems is calculated using the envelope function approach based on 8-band k.p theory with multi-particle corrections considered within the configuration interaction method. Apart from that, for systems (ii) and (iii) we investigate the structures also by the photoluminescence (PL) spectroscopy. The non-linear piezoelectricity in III-V semiconductor QDs was found to be dominant compared to the linear one. Even though the influence of the former on the energy of localised states in QDs is rather small, it was shown previously that dramatic changes of electric dipole moment for dots externally tuned by applied anisotropic stress can only be described by second-order elements of the piezo-electric tensor. We proceed with that analysis and our calculations show that the prestress caused by bonding of the sample onto piezo actuator and dot height play a dominant role for dipole change. Motivated by that, we develop analytical models for estimation of dipole change as a function of dot height and/or prestress to provide guidance for experimentalists. Furthermore, the excitonic structure of InAs QDs with GaAsSb capping layer is studied. This system presents both type-I and type-II band-alignment. A large blue-shift with increasing pumping, characteristic for type-II, we study by intensity and polarization resolved PL. By comparing the results with multi-particle calculations performed by configuration interaction method we identify multi-particle optical transitions in PL spectra. Those are neutral exciton, biexciton, and negative trion. On the other hand, the measured blue-shift of the transitions is compared to self-consistent multi-particle calculations providing satisfactory compliance. Finally, we study InGaAsSb/GaAs/GaP QD systems that were proposed as building blocks for novel so-called “QD flash” memories. It is well known from studies of InGaAs QDs that adding Sb into the structure often leads to type-II band-alignment and increase of recombination lifetime. We have, thus, tested the influence of Sb on the latter system, i.e., on the excitonic structure and band-alignment in both real and reciprocal spaces of InGaAsSb/GaAs/GaP QDs using a variety of methods ranging from steady-state to time-resolved PL, supporting the explanation of those results with multi-particle theory.

Keywords

quantum dots, type-II, blue-shift, photoluminescence, time-resolved photoluminescence, electronic and excitonic structure, electron-hole dipole moment, InAs, GaAs, GaP, kvantové tečky, typ-II, modrý posuv, fotoluminiscence, časově rozlišená fotoluminiscence, elektronová a excitonová struktura, elektrický dipólový moment

Language used: English

Date on which the thesis was submitted / produced: 14. 5. 2018

Thesis defence

• Date of defence: 13. 6. 2018
• Supervisor: Mgr. Petr Klenovský, Ph.D.
• Reader: prof. Dieter Bimberg

Masaryk University

Faculty of Science

Master programme / field:
Physics / Condensed Matter Physics