Transformace farmak v prostředí běžného recipientu vyčištěných komunálních odpadních vod

MSc. Tuyen NGUYEN VAN

Disertační práce

Environmental transformation of pharmaceuticals in the common recipient of treated sewage water

Abstract:

The increasing demand for pharmaceuticals in modern society poses potential environmental and human health hazards. Aquatic ecosystems are regarded as the final recipients of pharmaceutical residues and their transformation products, primarily through wastewater treatment plants. Their harmful effects on aquatic biota have been documented, though these effects often depend on several factors, including the composition of pharmaceutical mixtures, their transformation processes, and their bioactivity within organisms. Consequently, assessing the environmental risks and effects of pharmaceuticals and their transformation products in common recipients of wastewater treatment plant effluents is becoming increasingly important. This doctoral thesis employed field studies to determine the concentrations of pharmaceuticals and their transformation products in direct recipients of wastewater treatment plant effluents, using both grab water and polar organic chemical integrative samplers. These methods provided data to assess environmental risks and the impact of these substances on aquatic biota. The study also examined the adaptation of common carp metabolomic profiles and molecular defense biomarkers in response to varying pollution levels by restocking fish in different environments. In addition, laboratory tests evaluated the toxicological effects of high-risk pharmaceuticals (diphenhydramine and diclofenac) on signal crayfish, with a focus on the influence of environmental pH on bioaccumulation and toxicological responses. The results showed that telmisartan, carbamazepine, diclofenac, diphenhydramine, and venlafaxine were frequently detected in treated wastewater recipient ponds and aquaculture systems. Although initial concentrations in the treated wastewater recipient ponds were higher than predicted no-effect levels, subsequent treatment in these ponds reduced their environmental risks. Fish transferred from a control pond to a polluted environment rapidly absorbed pharmaceuticals and their tissues displayed increased antioxidant responses within seven days, though their metabolic profiles remained unchanged compared to fish long-adapted to polluted conditions. Conversely, fish restocked from a polluted pond to a cleaner environment required more time to eliminate pharmaceuticals and adjust to lower pollution levels. In crayfish, exposure to higher concentrations of diphenhydramine led to increased toxicological responses, while environmental pH significantly influenced the bioaccumulation and toxicological effects of diclofenac. Diclofenac?s impact on toxicological biomarkers was more pronounced in acidic conditions than in alkaline environments. Despite the rapid elimination of diclofenac from crayfish at both pH levels during recovery, molecular toxicity markers were lower in acidic conditions compared to alkaline water. This doctoral thesis contributes to a better understanding of the environmental risks posed by pharmaceutical residues in aquatic organisms. Future studies on the bioaccumulation, biotransformation pathways, and adverse effects of pharmaceuticals in aquatic environments are essential for developing strategies to minimize their harmful impacts on ecosystems.

Abstract:

Zvyšující se poptávka po farmaceutických produktech v moderní společnosti představuje potenciální rizika pro životní prostředí a lidské zdraví. Vodní ekosystémy jsou považovány za konečné příjemce reziduí léčiv a jejich produktů přeměny, především prostřednictvím čistíren odpadních vod. Jejich škodlivé účinky na vodní biotu byly již dříve doloženy, ačkoli tyto účinky často závisí na několika faktorech, včetně složení směsi léčiv, transformačních procesů a jejich bioaktivity v organismech. Proto se považuje za důležité hodnocení environmentálních rizik a účinků léčiv a jejich produktů přeměny v běžných recipientech vyčištěných odpadních vod z čistíren. Tato dizertační práce zahrnuje terénní studie, které se zabývají stanovením koncentrací léčiv a jejich produktů přeměny v přímém recipientu odpadních vod z čistírny, a to odběrem vzorků vody i pomocí polárních organických chemických integrativních vzorkovačů. Tyto metody poskytly data pro hodnocení environmentálních rizik a dopad těchto látek na vodní biotu. Studie se rovněž zabývá adaptací metabolických profilů a molekulárních biomarkerů obranných mechanismů kapra obecného v reakci na přesazení do jiné úrovně znečištění. Kromě toho byly provedeny laboratorní testy, které zkoumaly toxikologické účinky vysoce rizikových léčiv (difenhydramin a diklofenak) na raka signálního, přičemž byl sledován vliv environmentálního pH na bioakumulaci léčiv a jejich toxikologické účinky. Výsledky ukázaly, že v recipientu vyčištěné odpadní vody i v navazujícím biologickém rybníku byly často detekovány telmisartan, karbamazepin, diklofenak, difenhydramin a venlafaxin. Ačkoli počáteční koncentrace v nádržích byly vyšší než předpokládané hladiny bez efektu, následné přirozené procesy v těchto nádržích snížily jejich environmentální rizika. Ryby přemístěné z kontrolní nádrže do znečištěného prostředí rychle absorbovaly léčiva a jejich tkáně během sedmi dní vykazovaly zvýšené antioxidační reakce, i když jejich metabolické profily se nezměnily v porovnání s rybami dlouhodobě adaptovanými na znečištěné podmínky. Naopak ryby přemístěné ze znečištěného rybníka do čistšího prostředí vyžadovaly více času na eliminaci léčiv a přizpůsobení se nižší úrovni znečištění. U raků vedla expozice vyšším koncentracím difenhydraminu ke zvýšeným toxikologickým reakcím, zatímco environmentální pH významně ovlivnilo bioakumulaci a toxikologické účinky diklofenaku. Vliv diklofenaku na toxikologické biomarkery byl výraznější v kyselých podmínkách než v zásaditých prostředích. Navzdory rychlé eliminaci diklofenaku z těl raků při obou hladinách pH byly během regenerace molekulární ukazatele toxicity nižší v kyselých podmínkách ve srovnání se zásaditou vodou. Tato dizertační práce přispívá k lepšímu porozumění environmentálním rizikům spojeným s rezidui léčiv u vodních organismů. Budoucí studie zabývající se bioakumulací, biotransformačními cestami a nežádoucími účinky léčiv ve vodních prostředích jsou nezbytné pro vývoj strategií ke snížení jejich škodlivého dopadu na ekosystémy.

Keywords

Vodní ekosystémy, Bioakumulace, Hodnocení environmentálních rizik, Léčiva, Toxikologické účinky, Vyčištěné odpadní vody.

Jazyk práce: angličtina

Datum vytvoření / odevzdání či podání práce: 18. 2. 2025

Obhajoba závěrečné práce

• Vedoucí: prof. Ing. Vladimír Žlábek, Ph.D.

JIHOČESKÁ UNIVERZITA V ČESKÝCH BUDĚJOVICÍCH

Fakulta rybářství a ochrany vod

Doktorský studijní program / obor:
Protection of Aquatic Ecosystems / Protection of Aquatic Ecosystems