In-situ charakterizace transformace Zn-Al hydrotalcitů na příslušné směsné oxidy, jakožto katalyzátory pro aldolovou kondenzaci furfuralu

Ing. Lada Dubnová

Master's thesis

In-situ characterization of the transformation of Zn-Al hydrotalcites to appropriate mixed oxides active in aldol condensation of furfural

Abstract:

V rámci první části této diplomové práce byla pozornost zaměřena především na popis teplotní transformace Zn-Al hydrotalcitů na Zn-Al směsné oxidy, případně potvrzení vzniku ZnAl2O4 spinelu pomocí in-situ technik. Zn-Al hydrotalcity s teoretickým Zn/Al molárním poměrem v rozmezí 1-5 byly připraveny srážením dusičnanu zinečnatého a dusičnanu hlinitého uhličitanem sodným nebo hydrolyzující močovinou. Reálný Zn/Al molární poměr připravených Zn-Al hydrotalcitů byl stanoven pomocí rentgenové fluorescenční analýzy (XRF). Struktura těchto materiálů byla studována pomocí in-situ spektroskopie v ultrafialové a viditelné oblasti za použití vysokoteplotní reakční cely (DRS) a in-situ rentgenové difrakční analýzy (XRD), čím byly získány důležité informace o postupné tepelné přeměně Zn-Al hydrotalcitů na Zn-Al směsné oxidy. Tyto informace byly doplněny na základě termogravimetrické analýzy (TGA), skenovací elektronové mikroskopie (SEM) a adsorpce kapalného dusíku (N2-BET metody). V druhé části diplomové práce byla pozornost zaměřena na popis složení, struktury a acido-bazických vlastností Zn-Al směsných oxidů připravených z příslušných Zn-Al hydrotalcitů kalcinovaných při teplotě 400 °C. Množství kyselých a bazických center Zn-Al směsných oxidů bylo stanoveno pomocí teplotně programované desorpce amoniaku (TPD-NH3) a teplotně programované desorpce oxidu uhličitého (TPD- CO2). V neposlední řadě byly Zn-Al směsné oxidy studovány v aldolové kondenzaci furfuralu s acetonem.

Abstract:

The first part of this master´s thesis was focused mainly on the description of Zn-Al hydrotalcite transformation into Zn-Al mixed oxides or confirmation of formation of ZnAl2O4 spinel by means of in-situ techniques. Zn-Al hydrotalcites with a Zn/Al molar ratio of 1-5 were prepared by precipitation of zinc nitrate and aluminum nitrate with sodium carbonate or hydrolyzing urea. The composition of prepared Zn-Al hydrotalcites was determined by X-ray fluorescence analysis (XRF). The structure of these materials was studied by in-situ ultraviolet and visible spectroscopy using high-temperature reaction cells (DRS) and in-situ X-ray diffraction analysis (XRD) to obtain important information on the gradual thermal conversion of Zn-Al hydrotalcites to Zn-Al mixed oxides. This information was supplemented by thermogravimetric analysis (TGA), scanning electron microscopy (SEM) and adsorption of liquid nitrogen (N2-BET method). In the second part of the master´s thesis, the attention was focused on description of composition, structure and acid-base properties of Zn-Al mixed oxides prepared from Zn-Al hydrotalcites calcinated at 400 °C. The amount of acidic and basic sites of Zn-Al mixed oxides was determined by temperature programmed desorption of ammonia (TPD-NH3) and temperature programmed desorption of carbon dioxide (TPD-CO2). Activity of Zn-Al mixed oxides was studied in the aldol condensation of furfural with acetone.

Keywords

In-situ charakterizace, rentgenová difrakční analýza, difusně reflexní spektroskopie, Zn-Al hydrotalcity, Zn-Al směsné oxidy, aldolová kondenzace furfuralu

Language used: Czech

Date on which the thesis was submitted / produced: 9. 5. 2017

Thesis defence

• Date of defence: 5. 6. 2017
• Supervisor: Ing. Lucie Smoláková, Ph.D.

University of Pardubice

Faculty of Chemical Technology

Master programme / field:
Chemistry / Technical Physical Chemistry