Analýza aktivních center v oxidativní dehydrogenaci ethanu na katalyzátorech na bázi Fe a Ni

Ing. Lucie Smoláková

Doctoral thesis

Analysis of active Fe and Ni species in oxidative dehydrogenation of ethane

Anotácia:

Disertační práce je zaměřena na přípravu katalyzátorů na bázi Fe a Ni s rozdílnou distribucí Fe- a Ni-částic. Tato práce se zabývá analýzou Fe-částic v zeolitech a analýzou Ni-částic nanesených na alumina nosiči a přítomných v Ni-Al směsných oxidech. Hlavním cílem této disertační práce bylo stanovení prekurzoru Fe- a Ni-částic aktivních v oxidativní dehydrogenaci ethanu. Dílčími cíli disertační práce bylo: - stanovení potenciálu využití kombinace rentgenové difrakce, voltametrie a UV-vis difúzní reflektance pro charakterizaci referenčních Fe-oxidů a pro charakterizaci Fe-částic přítomných v Fe-MFI a Fe-FER zeolitech, - studium vlivu přítomnosti O2 a N2O na aktivitu Fe-MFI a Fe-FER zeolitů, vlivu struktury MFI a FER na aktivitu/stabilitu Fe-zeolitů a vlivu Fe/Al molárního poměru na aktivitu Fe-zeolitů v ODH ethanu, - diskuze vztahu struktury/složení Fe-FER zeolitů (na základě XRD, UV-vis difúzní reflektance, voltametrie, EPR a FTIR) a aktivity/selektivity v ODH ethanu v přítomnosti N2O jako oxidačního činidla, - charakterizace referenčních NiO a NiAl2O4 částic, - cílená příprava Ni-alumina katalyzátorů a Ni-Al směsných oxidů s rozdílnou distribucí Ni-částic a analýza těchto částic na základě XRD, UV-vis difúzní reflektance a H2-TPR, - studium vztahu mezi Ni-částicemi přítomnými v připravených Ni-alumina katalyzátorech a Ni-Al směsných oxidech a jejich aktivitou/selektivitou v ODH ethanu v přítomnosti O2 jako oxidačního činidla.

Abstract:

Dissertation is focused on the analysis of Fe-species present in zeolites and on the analysis of Ni-species supported on alumina support and present in as-prepared Ni-Al mixed oxides. Main aim of the work is the study of the relationship between the structure/composition of heterogeneous Fe- and Ni-based catalysts and their catalytic activity/selectivity in oxidative dehydrogenation of ethane. Partial aims of the work are: - the description of Fe- and Ni-species distribution in the Fe- and Ni-based catalysts by combination of XRD, voltammetry of microparticles and UV-vis diffuse reflectance and by combination of XRD, UV-vis diffuse reflectance and H2-TPR, respectively, - the characterization of reference Fe oxides, NiO and NiAl2O4 spinel - the study of the role of O2 and N2O presence on the activity of Fe-zeolites, the stability of the Fe-zeolites, the role of zeolite structure (MFI and FER) and the role of Fe content (Fe/Al) on the activity/selectivity of Fe-MFI and Fe-FER zeolites in ODH of ethane, - the study of the relationship between the structure of Fe-species in Fe-MFI and Fe-FER zeolites and their catalytic properties in ODH of ethane using N2O as oxidant agent, - the study of the relationship between the structure of Ni-species present in Ni-alumina catalysts and Ni-Al mixed oxides and their catalytic properties in ODH of ethane using O2 as oxidant agent, - the target preparation of Fe- and Ni-based catalysts with high relative population of desired precursor of active sites

Kľúčové slová

oxidativní dehydrogenace ethanu, nikl, železo, aktivní centra, XRD, UV-vis, voltametrie, H2-TPR

Jazyk práce: Czech

Datum vytvoření / odevzdání či podání práce: 30. 4. 2013

Zverejniť od: 31. 12. 2999

Obhajoba závěrečné práce

• Obhajoba proběhla 3. 6. 2013
• Vedúci: prof. Ing. Libor Čapek, Ph.D.

University of Pardubice

Faculty of Chemical Technology

Doctoral programme / odbor:
Physical Chemistry / Physical Chemistry