Strukturní, elektronické a magnetické vlastnosti funkcionalizovaného fluorografenu

Bc. Rostislav LANGER

Master's thesis

Structural, electronic, and magnetic properties of functionalized fluorographene

Abstract:

Ideal graphene is intrinsically non-magnetic due to the delocalized -bonding network, leaving no unpaired electrons. Thus, in order to create magnetic moments in graphene, vacancies, edges, sp3 functionalization, and chemical doping with foreign atoms are introduced, leading to the existence of (long-range) magnetic ordering. Recently, room-temperature (RT) magnetically ordered two-dimensional (2D) system, so called hydroxofluorographene(G(OH)F), has been developed based on fluorographene (CF). The magnetism in(G(OH)F) stemmed from the presence of aromatic islands forming diradicals embedded in an sp3 matrix that couple through OH enabled superexchange interactions. We computationally developed a new class of intrinsically magnetic materials based on G(OH)F where OH groups were substituted with various functional groups, mainly SH, NH2, CH3, BH3, BH2 and F, and we investigated the question whether the magnetic properties result solely from the presence of sp2-conjugated diradicals embedded in an sp3 matrix, or of the same importance is the group that transfers the coupling via superexchange. Further, due to the conflicting literature data on the magnetic properties of fluorographene and graphane, comprehensive computational study of the structural, electronic, and magnetic properties of C18Fy and C18Fy (y = 1-18) were performed.

Abstract:

Ideální grafen je vzhledem k delokalizaci pí-vazeb a nepřítomnosti nepárových elektronů nemagnetickým materiálem. Mezi způsoby indukce magnetismu v grafenu patří zavedení vakancí, modifikace hran, sp3 funkcionalizace a chemické dopování cizími atomy, které vedou až k existenci (dlouhodosahového) magnetického uspořádání. Nedávno byl vyvinut dvourozměrný (2D) magneticky uspořádaný systém za pokojové teploty (RT) založený na fluorografenu (CF), tzv. hydroxofluorografen (G(OH)F). Magnetismus v (G(OH)F) pochází z přítomnosti aromatických ostrůvků tvořících diradikály uložené v sp3 matrici, které jsou propojeny hydroxylovými skupinami(OH)umožňujícími supervýměnnou interakcí. Výpočetně jsme vyvinuli novou třídu magnetických materiálů založených na G(OH)F, kde OH skupiny byly nahrazeny různými funkčními skupinami, zejména SH, NH2, CH3, BH3, BH2 a F. Zkoumali jsme, zda výsledné magnetické vlastnosti pochází pouze z přítomnosti sp2-konjugovaných diradikálů vložených do sp3 matrice, nebo zda roli hrají funkční skupiny umožňující supervýměnnou interakci. V druhé části práce jsme se zabývali strukturními, elektronickými a magnetickými vlastnostmi fluorografenu a grafanu. Zkoumali jsme zejména ovlivnění výsledných vlastnosti změnou poměru C/F i C/H a rozdílným uspořádáním fluorů i vodíků na grafenu.

Keywords

fluorografen, deriváty, DFT, magnetismus

Jazyk práce: English

Datum vytvoření / odevzdání či podání práce: 7. 5. 2018

Obhajoba závěrečné práce

• Vedúci: Piotr Blonski, Ph.D.

PALACKÝ UNIVERSITY OLOMOUC

Faculty of Science

Master programme / odbor:
Chemistry / Physical Chemistry